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KR20180048038A - 수명 특성이 향상된 권취형 전극조립체 - Google Patents

수명 특성이 향상된 권취형 전극조립체 Download PDF

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KR20180048038A
KR20180048038A KR1020160145098A KR20160145098A KR20180048038A KR 20180048038 A KR20180048038 A KR 20180048038A KR 1020160145098 A KR1020160145098 A KR 1020160145098A KR 20160145098 A KR20160145098 A KR 20160145098A KR 20180048038 A KR20180048038 A KR 20180048038A
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주식회사 엘지화학
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Abstract

본 발명은 폭 대비 길이가 긴 시트형의 제 1 전극, 분리막 및 제 2 전극이 순차적으로 적층된 상태에서, 길이 방향으로 권취된 구조이고, 제 1 전극 대 제 2 전극의 총 용량 비율이 1 : 1 초과 내지 1 : 1.3 이하인 전극조립체로서, 상기 제 2 전극은, 집전체의 서로 대향하는 제 1 면과 제 2 면에 전극합제가 도포되어 있고, 상기 제 1 면은 분리막을 사이에 두고 제 1 전극에 대면하고 있으며, 상기 제 2 전극에서 제 1 면에 도포된 전극합제는, 제 2 전극의 수직 단면 상으로, 권취 방향을 따라 외곽을 갈수록 두께가 점진적으로 감소하는 로딩량 구배(gradient)를 나타내며 도포되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체를 제공한다.

Description

수명 특성이 향상된 권취형 전극조립체{Winding-Type Electrode Assembly with Improved Rate Property}
본 발명은 수명 특성이 향상된 권취형 전극조립체에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 이차전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있으며, 그 중에서도, 에너지 밀도가 높은 리튬 이차전지가 주목 받고 있다.
이러한, 이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다.
또한, 이차전지는 양극, 음극 및 분리막으로 이루어진 전극조립체가 어떤 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는 바, 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤(권취형) 전극조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극조립체, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 단위셀인 바이셀(bicell) 또는 풀셀(full cell)들을 분리필름상에 배치한 후, 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체, 또는 바이셀(bicell) 또는 풀셀(full cell)들을 분리막을 개재한 상태로 스택한 구조의 전극조립체 등을 들 수 있다.
특히, 젤리-롤 구조의 전극조립체는 제조가 간편할 뿐만 아니라, 체적대비 용량이 우수하여 이차전지의 전극조립체로서 많이 사용되고 있다.
한편, 리튬 이차전지는, 전극조립체의 구조에 관계없이, 음극의 용량과 체적이 양극의 용량과 체적 보다 크게 설계되어야 한다.
이는, 음극의 결정 구조 내에, 양극으로부터의 리튬 이온이 흡장 되어야 하므로, 리튬 이온에 대한 총 흡장 요구치가 만족될 만큼 결정 구조가 다량 존재해야 함이 이유이다.
또한, 반복적인 충방전 과정에서, 음극의 결정 구조의 일부가 필연적으로 붕괴 또는 변화되는데 이러한 이유로 음극의 결정 구조로부터 리튬 이온이 탈리되지 못하면서 음극의 비가역 용량이 증가되며, 결과적으로 리튬 이차전지를 반복적으로 충방전하여 사용할수록 수명 특성이 저하된다.
따라서, 상술한 이유들을 고려하여, 음극이 양극 대비 용량과 크기가 크게 설계되어야 한다.
그럼에도 불구하고, 앞선 젤리-롤 구조의 전극조립체에서는 긴 시트형의 양극들과 음극들이 권취 됨에 따라, 양극과 음극이 서로 일정한 곡률로 휘어지게 되는데, 젤리-롤의 권취 중심부, 즉, 젤리-롤의 중심축 인근과 젤리-롤의 권취 외곽부, 즉, 젤리-롤의 외측 부근에서의 곡률 차이로 인하여 양극과 음극의 용량 비율이 이들 부위에서 일정하지 않을 수 있다.
이러한 불균형에 따라, 젤리-롤의 특정 부위에서는 양극의 용량이 음극의 용량 보다 클 수 있으며, 이 경우, 음극으로 흡장되지 못한 일부 리튬 이온이 음극 표면에서 석출되면서 이차전지의 수명 특성을 급격하게 저하시킬 수 있다.
따라서, 상기한 문제점을 해소할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
구체적으로, 본 발명의 목적은, 두께가 점진적으로 감소하는 로딩량 구배를 가지는 전극을 이용하여, 권취된 상태에서도 양극과 음극의 용량 비율을 일정한 구조의 전극조립체를 제공하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 전극조립체는,
폭 대비 길이가 긴 시트형의 제 1 전극, 분리막 및 제 2 전극이 순차적으로 적층된 상태에서, 길이 방향으로 권취된 구조이고, 제 1 전극 대 제 2 전극의 총 용량 비율이 1 : 1 초과 내지 1 : 1.3 이하인 전극조립체로서,
상기 제 2 전극은, 집전체의 서로 대향하는 제 1 면과 제 2 면에 전극합제가 도포되어 있고, 상기 제 1 면은 분리막을 사이에 두고 제 1 전극에 대면하고 있으며,
상기 제 2 전극에서 제 1 면에 도포된 전극합제는, 제 2 전극의 수직 단면 상으로, 권취 방향을 따라 외곽을 갈수록 두께가 점진적으로 감소하는 로딩량 구배(gradient)를 나타내며 도포되어 있는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 제 1 전극은 양극이고, 상기 제 2 전극은 음극일 수 있으며, 상기와 같은 구조에서는 제 2 전극인 음극이 전극합제의 로딩량 구배를 형성하는 바, 권취된 상태에서 제 2 전극의 각 부위들은, 예를 들어 권취 중심부로부터 권취 단부로의 각 부위들에서 두께가 상이하게 되며, 이로서, 제 1 전극에 대해 제 2 전극이 상대적으로 짧은 권취 길이를 가지는 구간에서도, 제 2 전극은 제 1 전극 대비 용량이 클 수 있다.
이는 예를 들어, 제 2 전극이 안쪽 면을 형성하면서 권취된 경우를 가정할 수 있다. 이 구조에서는 제 2 전극과 제 1 전극이 함께 권취되어 있되, 동일 구간에서는 안쪽에서 권취된 제 2 전극의 총 권취 길이가 제 2 전극의 바깥에서 권취된 제 1 전극보다 짧을 것이다. 이 상태에서 제 1 전극과 제 2 전극의 두께가 동일하다면, 적어도 상기 구간에서는 제 1 전극이 제 2 전극보다 용량이 클 것이다. 따라서, 종래의 문제는 젤리-롤의 일부에서 여전히 발생될 수 있으나, 본 발명에서는 상기와 같인 로딩량 구배를 제 2 전극이 가짐으로써, 제 2 전극은 젤리-롤의 어디에서든지 제 1 전극 대비 용량이 클 수 있는 것이며, 로딩량의 구배는, 두께가 일정한 전극 구조와 비교하여, 젤리-롤 전반에서 제 1 전극과 제 2 전극의 용량 비를 균일하게 할 수 있음을 이해할 수 있다.
이하에서는 비제한적인 예들을 통해, 본 발명에 따른 전극조립체 구조를 상세하게 설명한다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 제 2 전극은, 수직 단면 상으로, 전극합제의 두께가 가장 두꺼운 권취 개시부인 제 1 단부, 전극합제의 두께가 가장 얇은 권취 종료부인 제 2 단부, 및 제 1 단부와 제 2 단부 사이에서 두께가 경사를 이루는 로딩량 구배부를 포함하고;
권취된 상태에서, 제 1 전극 대비 권취 둘레가 상대적으로 짧은 제 2 전극의 제 1 단부로부터 제 2 단부까지의 각 제 2 전극 부위가, 이에 대면하는 각 제 1 전극 부위에 대해 101% 내지 130%의 용량을 가질 수 있다.
이러한 구조의 기본적인 전제는, 제 2 전극의 전극합제 로딩량이 제 1 전극의 로딩량 보다 많은 것이며, 본 발명에서는 제 2 전극의 두께가 제 1 전극의 두께 보다 두꺼울 수 있다.
상세하게는 상기 제 2 단부의 두께는, 상기 제 2 단부에 대면하는 제 1 전극 부위의 두께 대비 1배 초과일 수 있다.
다만, 본 발명의 발명자들이 도출해낸 최적의 제 1 단부 두께는 하기 수식에 의해 결정되는 것일 수 있다.
R × T1 × (D1/D2) (1)
여기서, 상기 R는 제 1 전극과 제 2 전극의 총 용량 비율이고, 상기 T1은 제 2 전극의 제 1 단부에 대면하는 제 1 전극 부위의 두께이며, D1은 제 1 전극의 권취 둘레이고, D2는 제 2 전극의 권취 둘레이다.
즉, 제 1 전극과 제 2 전극의 총 로딩량을 비교하여 R을 산정한 후, 권취 이전의 제 1 전극의 크기와 제 2 전극의 크기를 토대로 상기 제 1 단부에 대한 최적의 두께를 도출할 수 있다.
상기 제 1 단부와 제 2 단부 사이의 중간 부위인 구배부 중심을 기준으로,
상대적으로 권취 중심부에 위치하며 권취 둘레가 짧은 제 1 단부와 구배부 중심 사이의 제 2 전극 부위와,
상대적으로 권취 외곽에 위치하며 권취 둘레가 긴 제 2 단부와 구배부 중심 사이의 제 2 전극 부위는,
상기 부위들에 대응하는 각 제 1 전극 부위에 대해 101% 내지 130%의 용량을 가질 수 있다.
즉, 본 발명에 따른 전극조립체는, 어떤 부위에서든 음극인 제 2 전극이 양극인 제 1 전극 대비 큰 용량을 가지는 바, 음극으로 흡장되지 못한 일부 리튬 이온이 음극 표면에서 석출되는 문제를 해소할 수 있다.
본 발명에서 상기 로딩량 구배부는 전극의 수직 단면 상으로 다양한 형태로 구성될 수 있으며, 하나의 예로서, 상기 로딩량 구배부는 수직 단면상에서 집전체의 방향으로 오목한 곡선 형태의 경사면을 나타낼 수 있다. 이러한 형태에서는 오목한 곡선 부위에서 권취가 용이한 이점이 있다.
이와는 반대로, 상기 로딩량 구배부는 수직 단면상에서 집전체의 대향 방향으로 볼록한 곡선 형태의 경사면일 수도 있으며, 경우에 따라서는 상기 로딩량 구배부가 수직 단면상에서 직선 형태의 경사면으로 이루어질 수도 있다.
하나의 구체적인 예에서, 제 2 전극의 수직 단면을 기준으로, 제 2 면에 도포된 전극합제는, 권취 방향을 따라 외곽으로 갈수록 두께가 점진적으로 감소하는 로딩량 구배를 나타내며 도포되어 있을 수 있다.
이와는 달리, 상기 제 2 전극의 수직 단면을 기준으로, 제 2 면에 도포된 전극합제는, 권취 방향을 따라 외곽으로 갈수록 두께가 점진적으로 증가하는 로딩량 구배를 나타내며 도포되어 있을 수 있다.
이 구조에서는 제 1 면과 제 2 면의 로딩량 구배가 서로 반대 방향으로 형성되어 있다.
상기 제 2 면에 도포된 전극합제의 최대 두께와 최소 두께는 각각, 제 1 면에 도포된 전극합제의 최대 두께와 최소 두께 대비 50% 내지 70%일 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 전극조립체를 포함하는 이차전지를 제공하는 바, 상기 이차전지는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 구체적인 예로서, 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬 이온(Li-ion) 이차전지, 리튬 폴리머(Li-polymer) 이차전지, 또는 리튬 이온 폴리머(Li-ion polymer) 이차전지 등과 같은 리튬 이차전지일 수 있다.
일반적으로, 리튬 이차전지는 앞선 전극조립체의 구성들인 양극, 음극, 분리막과 리튬염 함유 비수 전해액으로 구성되어 있는 전지를 칭한다.
상기 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 및/또는 연장 집전부 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체 및/또는 연장 집전부는 일반적으로 3 내지 500 마이크로미터의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체 및 연장 집전부는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 양극 집전체 및 연장 집전부는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극 집전체 및/또는 연장 집전부 상에 음극 활물질을 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 선택적으로 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체 및/또는 연장 집전부는 일반적으로 3 내지 500 마이크로미터의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체 및/또는 연장 집전부는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 마이크로미터이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 마이크로미터다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
상기 전해액은 리튬염 함유 비수계 전해액일 수 있고, 비수 전해액과 리튬염으로 이루어져 있다. 비수 전해액으로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiN(SO2CF3)2 등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 리튬염 함유 비수계 전해질을 제조할 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는, 어떤 부위에서든 음극인 제 2 전극이 양극인 제 1 전극 대비 큰 용량을 가지는 바, 음극으로 흡장되지 못한 일부 리튬 이온이 음극 표면에서 석출되는 문제를 해소할 수 있다.
도 1은 종래 기술에 따른 전극조립체의 모식도이다;
도 2는 종래 기술에 따른 전극조립체의 음극의 수직 단면도이다;
도 3은 종래 기술에 따른 전극조립체의 권취 단면에 대해 일부만을 도시한 모식도이다;
도 4 내지 도 6은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극조립체와 제 2 전극의 모식도들이다;
도 7은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 제 2 전극의 모식도들이다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1 내지 도 3에는 종래 기술에 따른 전극조립체의 전체 및 일부가 본 발명에 대한 비교예로서 모식적으로 도시되어 있다.
도 1 내지 도 3을 참조하면, 전극조립체(10)는 폭 대비 길이가 긴 시트형의 양극(1), 분리막(도시하지 않음) 및 음극(2)이 순차적으로 적층된 상태에서, 길이 방향으로 권취된 구조로 이루어져 있다.
전극조립체(10)는 또한, 권취 중심부와 외곽 부위에는 양극 탭(12)과 음극 탭(11)이 형성되어 있으며, 권취 말단에서 절연성 테이프(14)로 고정된 구조로, 전극들과 분리막의 권취 구조가 유지되는 구조이다.
특히, 음극(2)은 양극(1) 대비 고용량을 위하여, 음극합제의 로딩량이 많도록 설계되어 있으며, 도 2에 도시된 바와 같이, 집전체(20)의 양면에 음극합제(21, 22)가 도포되어 있다.
그러나, 상기 구조에서는 집전체(20) 상에 도포된 음극합제(21, 22)의 두께가, 집전체 일면 상에서 권취 방향으로 거의 동일하게 구성되어 있다.
이러한 구조에서는 도 3에서와 같이, 음극(2a, 2b)이 안쪽 면을 형성하면서 권취되는 경우, 음극(2a, 2b)과 양극(1a, 1b)이 함께 권취되어 있되, 권취 중심부(C)로부터 일정 구간(L)에서는 안쪽에서 권취된 음극(2a)의 총 권취 길이가 음극(2a)의 바깥에서 권취된 양극(1a)보다 짧다.
이 구조에서는 음극(2)이 양극(도 1의 1)보다 로딩량이 많아 두껍다 하더라도, 권취 중심부(C) 인근에 해당하는 구간(L)에서는 양극(1a)의 긴 권취 길이에 따라 양극(1a)이 음극(2a) 대비 더 높은 용량을 가지게 될 수 있다. 이는 전극조립체(10) 전체를 기준으로 하는 양극(1) 대 음극(2)의 용량 비에서 음극(2)의 용량이 더 크더라도, 발생되는 종래의 문제점이다.
결과적으로, 종래 기술에 따른 전극조립체는 권취 중심부(C)의 인근에 해당하는 상기 구간(L)에서 국소적으로 음극(2a)으로 흡장되지 못한 일부 리튬 이온이 음극(2a) 표면에서 석출되면서 수명 특성이 저하되고, 이는 전극조립체 전체의 문제로 야기될 것이다.
상술한 문제를 해소하기 위하여, 본 발명에서는 도 4 내지 도 7에 따른 전극조립체 구조를 비제한적인 실시예로서 제공한다.
전극조립체(100)의 기본 구조는 도 1의 구조와 거의 유사할 수 있으며, 구체적으로 도 4에서와 같이, 폭 대비 길이가 긴 시트형의 양극인 제 1 전극(110), 분리막(도시하지 않음) 및 음극인 제 2 전극(120)이 순차적으로 적층된 상태에서, 길이 방향으로 권취된 구조이며, 권취 중심부와 외곽 부위에는 양극 탭(102)과 음극 탭(101)이 형성되어 있으며, 권취 말단에서 절연성 테이프(140)로 고정된 구조로 이루어진다.
다만, 도 5를 참조하면, 제 2 전극(120)은 집전체의 양면에 전극합제(200a, 200b)가 도포되어 있는 구조이나, 전극합제(200a, 200b)가 권취 방향을 따라 외곽을 갈수록 두께가 점진적으로 감소하는 로딩량 구배(gradient)를 나타내며 도포되어 있다.
구체적으로, 제 2 전극(120)은, 집전체의 제 1 면(122a)에 전극합제(200a)가 도포되어 있으며, 제 2 면(122b)에도 전극합제(200b)가 도포되어 있다.
제 2 전극(120)은, 제 1 면(122a)을 기준으로 수직 단면 상에서, 전극합제(200a)의 두께가 가장 두꺼운 권취 개시부인 제 1 단부(224), 전극합제(200a)의 두께가 가장 얇은 권취 종료부인 제 2 단부(226), 및 제 1 단부(224)와 제 2 단부(226) 사이에서 두께가 경사를 이루는 로딩량 구배부(228)를 포함한다.
또한, 제 2 전극(120)의 수직 단면을 기준으로, 제 2 면(122b)에 도포된 전극합제(200b)는, 권취 방향을 따라 외곽으로 갈수록 두께가 점진적으로 감소하는 로딩량 구배를 나타내며 도포되어 있다.
이 구조의 제 2 전극을 도 1 내지 도 3에서와 같은 방식으로 권취할 경우, 도 6의 구조('전극조립체의 권취 단면에 대한 일부')를 가진다.
이러한 구조에서는 음극인 제 2 전극(120a, 120b)이 안쪽 면에 권취되어 있으나, 권취 중심부(C)로부터 일정 구간 구간에서는 안쪽에서 권취된 제 2 전극(120a)의 총 권취 길이가 제 2 전극(120a)의 바깥에서 권취된 제 1 전극(110a)보다 짧음에도 불구하고, 제 1 단부(224)로부터 제 2 단부(226)로 로딩량 구배를 가짐에 따라 권취 중심부(C) 인근의 제 1 단부(224)로부터 일정 구간에서 제 2 전극(120a)의 로딩량이 제 1 전극(110a)의 로딩량 보다 많게 된다. 즉, 상기 구간에서 제 2 전극(120a)의 용량이 제 1 전극(110a)보다 높다.
또한, 상기 구간을 제외한 나머지에서도, 제 2 전극(120b)의 두께가 더 두꺼운 바, 이에 대응되는 제 1 전극 부위(120b) 보다 용량이 높다.
뿐만 아니라, 경사를 가지는 로딩량의 구배에 따라, 제 1 단부(224)와 제 2 단부(226) 사이의 중간 부위인 구배부 중심(P)을 기준으로, 상대적으로 권취 중심부(C)에 위치하며 권취 둘레가 짧은 제 1 단부(224)와 구배부 중심 (P)사이의 제 2 전극 부위(120a)와, 상대적으로 권취 외곽에 위치하며 권취 둘레가 긴 제 2 단부(226)와 구배부 중심 사이의 제 2 전극 부위(120b)는, 거의 동일한 용량을 가지게 되는 바, 전극조립체(100a) 전반에서 제 1 전극(110)에 대한 제 2 전극(120)의 용량 비율은 균일할 수 있다.
이상과 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는, 그것의 어떤 부위에서든 음극인 제 2 전극이 양극인 제 1 전극 대비 큰 용량을 가지면서도, 제 1 전극에 대한 용량 비가 균일한 바, 양극과 음극의 전기화학반응의 안정성이 매우 높다.
도 7에는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 제 2 전극들의 모식도들이 도시되어 있으며, 도 7을 참조하면, 첫번째 제 2 전극(300)의 로딩량 구배부(301)는 수직 단면상에서 집전체(302)의 방향으로 오목한 곡선 형태의 경사면을 나타내고 있으며, 두번째 제 2 전극(400)의 로딩량 구배부(401)는 수직 단면상에서 집전체(402)의 대향 방향으로 볼록한 곡선 형태의 경사면을 나타내고 있다.
이러한 형상은 소망하는 권취 형태에 따라 적절하게 선택될 수 있다.
한편, 도 8에는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전극의 수직 단면도가 모식적을 도시되어 있다.
도 8을 참조하면, 제 2 전극(500)은 그것의 수직 단면을 기준으로, 제 2 면(522b)에 도포된 전극합제(520)가, 권취 방향을 따라 외곽으로 갈수록 두께가 점진적으로 증가하는 로딩량 구배(521)를 나타내며 도포되어 있다.
이 구조에서는 제 1 면(522a)에 도포된 전극합제(510)와 제 2 면(522b)에 도포된 전극합제(520)의 로딩량은 서로 반대 방향으로 구배(511, 521)를 이룬다.
이하에서는 실시예와 비교예 및 실험예를 통해 본 발명을 더욱 상술하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범주가 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
도 4 내지 도 6에 따른 전극조립체를 하기 과정으로 제조하였다.
양극과 음극의 용량 비율은 1 : 1.3이고, 음극의 제 1 단부에 대면하는 양극 부위의 두께는 1mm이며, 양극의 권취 둘레, 즉, 총 길이는 20cm 이며, 음극의 권취 둘레, 즉, 총 길이는 20cm이다. 이때, 음극의 제 1 단부 두께는 하기 수식 1에 따라 설계되었으며, 제 2 단부의 두께는 1mm로 설계되었다.
R × T1 × (D1/D2) (1)
여기서, 상기 R는 양극과 음극의 총 용량 비율이고, 상기 T1은 음극의 제 1 단부에 대면하는 양극 부위의 두께이며, D1은 양극의 권취 둘레이고, D2는 음극의 권취 둘레이다.
이와 같은 설계를 따라 제 1 단부, 음극 합제의 두께가 가장 얇은 권취 종료부인 제 2 단부, 및 제 1 단부와 제 2 단부 사이에서 두께가 경사를 이루는 로딩량 구배부를 포함하고, 상기 로딩량 구배부가 수직 단면상에서 직선 형태의 경사면을 가지도록 구리 집전체의 제 1 면에 음극 합제를 도포하였다.
이어서, 제 2 면에도 제 1 면에 도포된 음극 합제의 최대 두께와 최소 두께 대비50%로 설정하여 권취 방향을 따라 외곽으로 갈수록 두께가 점진적으로 감소하는 로딩량 구배를 나타내도록 음극 합제를 추가로 도포하여 음극을 제조하였다.
음극 합제는 플래이크형의 인조 흑연과 도전재 바인더를 혼합하여 사용하였다.
이후, LiNi0.4Mn0.3Co0.3O2 의 조성을 가지는 양극활물질을 도전재인 Denka black 및 바인더인 폴리비닐리덴 플루오라이드(polyvinylidene fluoride)와 중량비 96 : 2 : 2으로 혼합한 후, NMP(N-methyl pyrrolidone)를 첨가하여 양극 합제를 제조하였으며, 제조된 양극합제를 알루미늄의 집전체에 도포하여 양극을 제조하였다.
이와 같이 제조된 양극과 음극을 분리막을 사이에 두고 권취하여 젤리-롤 형태로 제조한 후, EC : DMC : DEC = 1 : 2 : 1 인 용매에 1M의 LiPF6가 들어있는 전해액과 함께 전지케이스에 수납, 밀봉하여 이차전지를 제조하였다.
<실시예 2>
양극과 음극의 용량 비율을 1 : 1.1로 설정한 것을 제외하면 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
<비교예 1>
양극과 음극의 용량 비율을 1 : 1.3이 되도록, 양극과 음극의 합제 도포 로딩량을 상이하게 하되, 도 1 내지 도 3에 따른 전극조립체와 같이, 음극의 두께가 일정하도록 음극 합제를 도포하여 음극을 제조한 것을 제외하면, 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
<실험예>
상기 실시예 1, 2 및 비교예 1에서 제조된 이차전지들을 45℃ 챔버에서 2.7 내지 4.2 V 전압 영역으로 충방전을 진행하면서 수명 특성을 측정하여, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
수명 특성 (초기 용량 대비 80% 도달사이클)
실시예 1 744사이클
실시예 2 629사이클
비교예 1 415사이클
표 1을 참조하면, 비교예 1의 이차전지는 충방전을 415회 반복할 경우, 초기 용량 대비 80% 감소하는 수명 특성을 나타내는 반면, 실시예 1 및 실시예 2의 이차전지는 각각, 744사이클, 629사이클에서 초기 용량 대비 80% 감소하는 수명 특성을 나타낸 바, 본원발명의 실시예에 따른 전극조립체를 포함하는 이차전지는 반복적인 충방전에도 비교예 1의 전지와 비교하여 용량 감소분이 적어 수명특성이 개선되었음을 알 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 수행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (13)

  1. 폭 대비 길이가 긴 시트형의 제 1 전극, 분리막 및 제 2 전극이 순차적으로 적층된 상태에서, 길이 방향으로 권취된 구조이고, 제 1 전극 대 제 2 전극의 총 용량 비율이 1 : 1 초과 내지 1 : 1.3 이하인 전극조립체로서,
    상기 제 2 전극은, 집전체의 서로 대향하는 제 1 면과 제 2 면에 전극합제가 도포되어 있고, 상기 제 1 면은 분리막을 사이에 두고 제 1 전극에 대면하고 있으며,
    상기 제 2 전극에서 제 1 면에 도포된 전극합제는, 제 2 전극의 수직 단면 상으로, 권취 방향을 따라 외곽을 갈수록 두께가 점진적으로 감소하는 로딩량 구배(gradient)를 나타내며 도포되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 2 전극은, 수직 단면 상으로, 전극합제의 두께가 가장 두꺼운 권취 개시부인 제 1 단부, 전극합제의 두께가 가장 얇은 권취 종료부인 제 2 단부, 및 제 1 단부와 제 2 단부 사이에서 두께가 경사를 이루는 로딩량 구배부를 포함하고;
    권취된 상태에서, 제 1 전극 대비 권취 둘레가 상대적으로 짧은 제 2 전극의 제 1 단부로부터 제 2 단부까지의 각 제 2 전극 부위가, 이에 대면하는 각 제 1 전극 부위에 대해 101% 내지 130%의 용량을 가지는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 제 1 단부와 제 2 단부 사이의 중간 부위인 구배부 중심을 기준으로,
    상대적으로 권취 중심부에 위치하며 권취 둘레가 짧은 제 1 단부와 구배부 중심 사이의 제 2 전극 부위와,
    상대적으로 권취 외곽에 위치하며 권취 둘레가 긴 제 2 단부와 구배부 중심 사이의 제 2 전극 부위는,
    상기 부위들에 대응하는 각 제 1 전극 부위에 대해 101% 내지 130%의 용량을 가지는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 제 2 항에 있어서, 상기 제 1 단부의 두께는 하기 수식에 의해 결정되는 것을 특징으로 하는 전극조립체:
    R × T1 × (D1/D2) (1)
    여기서, 상기 R는 제 1 전극과 제 2 전극의 총 용량 비율이고, 상기 T1은 제 2 전극의 제 1 단부에 대면하는 제 1 전극 부위의 두께이며, D1은 제 1 전극의 권취 둘레이고, D2는 제 2 전극의 권취 둘레이다.
  5. 제 2 항에 있어서, 상기 제 2 단부의 두께는, 상기 제 2 단부에 대면하는 제 1 전극 부위의 두께 대비 1배 초과인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 전극의 수직 단면을 기준으로, 제 2 면에 도포된 전극합제는, 권취 방향을 따라 외곽으로 갈수록 두께가 점진적으로 감소하는 로딩량 구배를 나타내며 도포되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 전극의 수직 단면을 기준으로, 제 2 면에 도포된 전극합제는, 권취 방향을 따라 외곽으로 갈수록 두께가 점진적으로 증가하는 로딩량 구배를 나타내며 도포되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  8. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서, 상기 제 2 면에 도포된 전극합제의 최대 두께와 최소 두께는 각각, 제 1 면에 도포된 전극합제의 최대 두께와 최소 두께 대비 50% 내지 70%인 것을 특징으로 하는 것을 전극조립체.
  9. 제 2 항에 있어서, 상기 로딩량 구배부는 수직 단면상에서 직선 형태의 경사면을 나타내는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  10. 제 2 항에 있어서, 상기 로딩량 구배부는 수직 단면상에서 집전체의 방향으로 오목한 곡선 형태의 경사면을 나타내는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  11. 제 2 항에 있어서, 상기 로딩량 구배부는 수직 단면상에서 집전체의 대향 방향으로 볼록한 곡선 형태의 경사면을 나타내는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 전극은 양극이고, 상기 제 2 전극은 음극인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  13. 제 1 항에 따른 전극조립체를 포함하는 이차전지.
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